Os primeiros desbravadores do território foram portugueses a procura de ouro e pedras preciosas. Entre os pioneiros, se encontrava Antônio Fernandes Baleeiro, que se estabeleceu próximo a confluência dos rios Raiz e Cachoeira, formando a fazenda Santa Rita.
Em 1812, Baleeiro edificou a capela de Santo Antônio, iniciando a formação do Povoado Duas Barras, por se encontrar nas proximidades da confluência dos dois rios. A abundância de água e a vasta extensão de terrenos devolutos, facilitaram a fixação de agricultores procedentes de outros Municípios, impulsionando o progresso de Duas Barras, Em 1877, elevou-se o povoado à freguesia, com o nome de Santa Rita das Duas Barras, posteriormente denominada Santo Antônio das Duas Barras. Em 1889, criou-se o município com sede no povoado de Umburanas, recebendo a denominação de Vila Bela das Umburanas. Transferiu-se a sede municipal para Duas Barras em 1918, mudando-se o nome do município para Urandi. O topônimo é um vocábulo tupi que significa madeira negrecenta.
No decorrer de sua história, Urandi teve seu território desmembrado para formar o município de Pindaí, em 1962. Os nativos de Urandi são chamados urandienses.